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曼徹斯特大學Athanasios A. Papaderakis和Robert A. W. Dryfe等--石墨烯上的無介電電電潤濕
電潤濕是誘導電解質(zhì)液滴擴散和收縮的一種簡單方法。這種方法廣泛應用于“器件”應用中,即在電解質(zhì)和導電        襯底之間施加介電層。最近的工作,包括本課題組自己實驗室的貢獻,已經(jīng)表明可以直接在導體上實現(xiàn)可逆電潤濕。本課題組已經(jīng)證明,石墨表面,特別是與高濃度電解質(zhì)溶液結(jié)合時,表現(xiàn)出強烈的潤濕作用。這一過程是由電解質(zhì)離子和表面之間的相互作用驅(qū)動的,因此雙層電容模型能夠解釋平衡接觸角的變化。在此,本研究會將該方法擴展到研究通過化學氣相沉積制備的不同厚度石墨烯樣品的電潤濕。研究表明,由于離子的吸附和對轉(zhuǎn)移過程中積聚的表面雜質(zhì)引入的負面影響的抑制,使用高濃度的水性電解質(zhì)會引起清晰而微妙的電潤濕反應。后者先前已被報道在較低電解質(zhì)濃度下完全阻礙電潤濕。在水性和非水性電解質(zhì)中都存在強吸附/嵌入陰離子的情況下,記錄了放大的潤濕響應。這一現(xiàn)象是基于陰離子-石墨烯相互作用及其對界面能量學的影響來解釋的。通過監(jiān)測潤濕的動力學,在所有情況下都確定了不可逆行為,這是陰離子吸附和/或嵌入的不可逆性的結(jié)果。最后,還考察了潛在反應對潤濕時間尺度的影響。
 
圖1. Si/SiO2晶片上的1層、3層和5層石墨烯樣品的拉曼光譜,分別表示為1LGr、3LGr和5LGr。
 
圖2. (a) 在不同的施加電勢下,1-(頂行)和5-(底行)層的CVD石墨烯上的1m KF(aq)液滴的圖像。比例尺對應200μm。(b) 在CVD石墨烯|10 m KF(aq)界面處,1層和5層厚度的表觀平衡電潤濕接觸角θ隨所施加的偏壓(報告的值與Pt線偽參考電極相比)的變化。根據(jù)實驗部分中描述的方案,在靜態(tài)條件下進行測量。
 
圖3. (a) 在CVD石墨烯|5 m LiTFSI(aq)界面處,對于1層、3層和5層厚度,表觀平衡電潤濕接觸角θ隨所施加的偏壓的變化(報告的值與Pt線偽參比電極相比)。根據(jù)實驗部分中描述的方案,在靜態(tài)條件下進行測量。(b) 使用100 mV s−1的掃描速率,在3層石墨烯上的5 m LiTFSI(aq)液滴處記錄的循環(huán)伏安圖。與(c)1-和(d)5-層CVD石墨烯上的偽Pt相比,5m LiTFSI(aq)液滴中的接觸角在0V和+1.1V之間在十個連續(xù)循環(huán)中變化。
 
圖4. 根據(jù)(a)1-、(b)3-和(c)5-層CVD石墨烯的實驗部分中描述的方案,在5 m LiTFSI(aq)的潤濕循環(huán)期間,表觀接觸角、θ和時間尺度(突出顯示的區(qū)域)的變化。所描繪的循環(huán)對應于相對于偽Pt從0V到+1.1V的電勢脈沖,即在發(fā)生TFSI−陰離子吸附/嵌入的電勢區(qū)域中。
 
圖5. (a) 在1層和5層厚度的CVD石墨烯|1m LiClO4(PC)界面處,表觀平衡電潤濕接觸角θ隨所施加的偏壓的變化(報告的值與Pt線偽參考電極相比)。根據(jù)實驗部分中描述的方案,在靜態(tài)條件下進行測量。(b) 使用100 mV s−1的掃描速率,在5層石墨烯上的1 m LiClO4(PC)液滴處記錄的循環(huán)伏安圖。按照(c)1層和(d)5層CVD石墨烯的實驗部分中描述的方案,在1m LiClO4(PC)中的潤濕循環(huán)期間的時間刻度(突出顯示的區(qū)域)。所描繪的循環(huán)對應于相對于偽Pt從0V到+1.1V的電勢脈沖,即在發(fā)生ClO4陰離子吸附/嵌入的電勢區(qū)域中。
 
        相關(guān)研究成果由曼徹斯特大學Athanasios A. Papaderakis和Robert A. W. Dryfe等人2023年發(fā)表在Faraday Discussions (鏈接:https://doi.org/10.1039/D3FD00037K)上。原文:Dielectric-free electrowetting on graphene。

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