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國立中山大學(xué)環(huán)境工程研究所(中國臺灣)Ji-Ren Zheng等--還原氧化石墨烯修飾的S-型異質(zhì)結(jié)CeO2/TiO2作為Hg0集成光熱催化氧化的電荷轉(zhuǎn)移途徑
      本研究探索了還原氧化石墨烯(rGO)修飾的S-型異質(zhì)結(jié)CeO2/TiO2在100-200℃下光熱催化氧化Hg0。采用BET、SEM、TEM、EDS、XRD、Raman、UV-Vis、XPS、EPR、UPS等方法對自制光熱催化劑的表面性能進(jìn)行了表征。TiO2的晶體結(jié)構(gòu)以銳鈦礦為主,納米級CeO2/TiO2均勻分布在還原氧化石墨烯薄片表面。Hg0的氧化效率隨反應(yīng)溫度的升高而降低,依次為η100 = η150 > η200,說明Hg0的氧化是由吸附控制的質(zhì)量傳遞而不是光熱催化反應(yīng)控制的。Hg0在100-200℃時(shí)的氧化過程包括光催化和熱催化兩種反應(yīng)機(jī)制。此外,rGO修飾的CeO2/TiO2可以耐受除100 ppm NO外的多種污染物(如SO2和NO),這略微降低了Hg0的氧化效率。

 
圖1. (a)GO、(b)CeO2/TiO2和(c)5GCT的SEM圖像;(d)5GCT的TEM圖像。

 
圖2. GO、TiO2、CeO2/TiO2和GCT的(a)XRD和(b)拉曼圖譜。

 
圖3. 光熱催化劑的光學(xué)性質(zhì)。

 
圖4. 在UVB照射和不照射時(shí)光熱催化劑對Hg0的氧化效率。

 
圖5. NO和SO2對Hg0氧化效率的影響。

  
圖6. 在200℃下N2 + O2+NO +SO2 +Hg0的氣氛,用5GCT對Hg0的氧化效率進(jìn)行了循環(huán)試驗(yàn)。

 
圖7. 光熱催化劑經(jīng)過長期實(shí)驗(yàn)后的XPS光譜(a) C 1s, (b) O 1s, (C) S 2p, (d) N 1s。

 
圖8. 光熱催化劑(a) DMPO-O2-和(b) DMPO-•OH的EPR譜。

 
圖9. rGO修飾的CeO2/TiO2 S型異質(zhì)結(jié)光熱催化反應(yīng)體系的電子路徑。
 
      相關(guān)研究成果由國立中山大學(xué)環(huán)境工程研究所(中國臺灣)Ji-Ren Zheng等人于2023年發(fā)表在Fuel (https://doi.org/10.1016/j.fuel.2023.127973)上。原文:S-scheme heterojunction CeO2/TiO2 modified by reduced graphene oxide (rGO) as charge transfer route for integrated photothermal catalytic oxidation of Hg0 。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
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