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布魯克海文國家實驗室Sooyeon Hwang--全固態電池富鋰層狀陰極原位脫鋰過程中的孔隙發展

結構演變對于確定高壓鋰、富錳層狀陰極的性能至關重要。此外，電極和電解質之間的界面在控制全固態電池中的離子轉移方面起著關鍵作用。在這里，我們在具有 LiPON 固態電解質的 Li_1.2Ni_0.2Mn_0.6O₂ 陰極中揭示了兩種不同類型的多孔結構。在原始狀態下，在陰極/電解質界面附近發現了納米孔，其中還發現了陽離子混合、相變、氧損失和 Mn 還原。原位Li⁺萃取誘導納米空隙的演化，最初在界面附近形成，然后傳播到本體中。盡管納米空隙的發展，層狀結構是保守的，這表明納米孔和納米空隙的性質是不同的，它們的影響會是不同的。這項工作展示了固有的界面層，以及在高容量層狀正極內形成納米空隙的動態場景，這有助于了解正極的性能衰減，并為全固態電池設計提供洞察力。

圖 1. (a) 用于原位實驗的全固態 LB 樣品的低放大倍率 HAADF-STEM 圖像和插入區域的相應 EELS 元素映射。 (b) LiPON 固體電解質與 LNMO 正極界面的 BF-TEM 圖像。插入是 LNMO 粒子的 SAED 模式。 (c-e) LNMO 陰極沿 [010]、[110] 和 [100] 區軸的具有小疇的原子尺度 HAADF-STEM 圖像。

圖 2. (a) HAADF-STEM 圖像和沿綠色箭頭的相應 EELS 線掃描光譜。 S 表示 LNMO 顆粒的表面層。 (b) (a) 中表面和體區的 EELS O K 邊緣和 Mn L 邊緣。 (c) LNMO 陰極表面區域沿 [010] 區軸的原子尺度 HAADF-STEM 圖像。白色箭頭表示具有納米孔的區域。

圖 3. (a,b) 低倍率 TEM 圖像和原位實驗裝置示意圖。 (c) 在陰極/電解質界面附近觀察到的粒子的 HAADF-STEM 圖像。（d）從表面附近區域獲得的 LNMO 顆粒的延時 HRTEM 圖像（在（c）中用白色箭頭標記），顯示脫鋰誘導的納米空隙形成。黃色虛線表示納米空隙。

圖 4. (a,b) 圖 3 中觀察到的 LNMO 顆粒在脫鋰后的 HAADF-STEM 圖像。 (c) 相應的 EELS 元素和由綠色矩形標記的空隙區域的 2D 相對厚度映射。 (d) 脫鋰前后其他 LNMO 顆粒的 HAADF-STEM 圖像。（e）（b）中納米空隙區域的原子尺度HAADF-STEM圖像。黃色虛線表示納米空隙。

圖 5. (a,b) 圖像漂移校正后原位脫鋰過程中圖 3 中 LNMO 顆粒放大區域的延時 HRTEM 圖像和相應的濾波圖像。白色箭頭和紅線表示堆垛層錯的一小部分。黃色符號表示位錯。

相關研究成果由布魯克海文國家實驗室Sooyeon Hwang等人2022年發表在Nano Letters (https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c01401)上。原文：Porosity Development at Li-Rich Layered Cathodes in All-Solid-State Battery during In Situ Delithiation。

轉自《石墨烯研究》公眾號

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