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       對反應過程的基本了解對于預測和提高電化學裝置的性能至關重要。作為非質子鋰氧 (Li-O₂)電池的中心反應，氧還原反應(ORR)面臨著由放電產物Li₂O₂陰極鈍化引起的“猝死”現象?？扇苄源呋瘎ɡ?，還原介質）促進溶液介導的ORR代表了一種優雅的解決方案。 然而，目前還沒有直接的分子證據，它與Li−O₂電池性能的聯系仍然是假設的。在這里，我們提出了原位表面增強拉曼光譜，并獲得了模型蒽醌（AQ，一種典型的還原介質）固定化Au電極上溶液介導的ORR的直接光譜證據（即LiAQ和LiAQO₂）。借助密度泛函理論計算和微分電化學質譜法，提出了溶液介導的 ORR 的相關元素反應步驟。這項工作為AQ催化的溶液介導的ORR機制提供了直觀的見解，有助于優化和定制設計用于出色的下一代 Li-O₂ 電池的可溶性催化劑。
 
 
圖 1. AQ催化溶液介導的ORR在模型 Au-AQ 電極上的原位SERS研究示意圖。粗糙的Au 表面代表增強的拉曼襯底。
 
 
圖 2.分別在0.1 M(a)TBAClO₄−CH₃CN和(b)LiClO₄−CH₃CN電解質中的原始Au和Au-AQ電極的 CV。工作氣氛為Ar或O₂。注意到AQ的第二次單電子還原在更負的電位下是化學不可逆的，因此我們在1.6V處切斷了電位。
 

圖 3. 分別在0.1M TBAClO₄− CH₃CN(a, b) 和 0.1 M LiClO₄−CH₃CN (c, d)電解質中作為 Au-AQ 電極電位函數的原位 SERS 結果和相應的拉曼強度。(a)和(b)的工作氣氛為Ar，(c)和(d)的工作氣氛為O_2。
 
  
圖 4. (a)使用DEMS進行氣體分析的示意圖。 首先，載氣 (Ar) 連續吹掃裝有 CH₃CN 溶劑且含有飽和 KO₂ 的密封容器，以清除可能殘留的空氣，直到基線穩定。 然后，將 0.5 mL 10 mM AQ-CH₃CN 注入密封容器中，析出的氣體可以被 Ar 帶入質譜儀進行檢測。(b) (1) KO₂ 和 AQ（綠線），（2）Li⁺ 和 KO₂（紅線），以及（3）AQ、Li⁺ 和 KO₂（藍線）之間反應釋放的氣體的 DEMS 結果 CH3CN。
 
 
圖 5. AQ 催化溶液介導的 ORR 在 298.15 K 時在 0.1 M LiClO₄-CH₃CN 電解質溶液中的反應自由能分布。插圖是可能的 AQ 催化溶液介導的 ORR 途徑的示意圖。
  
       相關科研成果由五邑大學Zhangquan Peng等人于2021年發表在Nano Letters（https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c04445）上。原文：Direct In Situ Spectroscopic Evidence for Solution-Mediated Oxygen Reduction Reaction Intermediates in Aprotic Lithium–Oxygen Batteries。

轉自《石墨烯研究》公眾號